自然源汞通量交换模型的研究取得重要进展

发布时间：2014-08-28

大气中的汞，主要来源人为源的排放与自然源的释放。当前全球人为源的年均排放约2000-2400吨。而自然源的释放相比具有更大的不确定性，年均释放约1500-5207吨。因此，提高自然源释放的估算精度对认识汞的全球质量平衡与地球化学循环具有重要的意义。自然源的释放之所以具有很大的不确定性，在于估算自然源模型的固有缺陷。当前，国际上大部分的自然源释放模型如GEOS-Chem、ECHMERIT等，采用经验关系式估算（如利用土壤汞的通量是温度、土壤汞的经验关系式计算）。这些传统模型中的经验关系往往只在局部成立，当外推到全局，会过分简化环境因子的作用，而使得结果具有很大的不确定性。而区域模式CMAQ-Hg虽然没有采用经验关系估算，但其用于估算自然源释放的双向阻抗模型部分框架陈旧，需要更新。

近期，中国科学院地球化学研究所冯新斌研究员所带领的研究团队针对当前自然源释放模型的缺陷，在基于对最新阻抗理论的认识，更新了自然源释放的双向阻抗模型（见图1）。新的界面交换模型克服了传统模型中经验关系往往只在特殊的区域成立，当外推到全局，会过分简化环境因子的作用的固有缺陷。双向阻抗模型的更新主要表现在：（1）包含了叶片的库效应（叶片库存的先前的干沉降的汞）；（2）更新了阻抗的参数化方案；（3）包含了叶片表面的光化学反应。通过向模型输入美国冬季与夏季的气象、土壤植被资料，检验了模型精度。结果表明美国年均自然源汞的释放在118-141吨，这与通过大量的实测通量估算的自然源年均排放为95-150吨相一致。另外，通过设计析因实验，定量地确定了模型通量结果与环境因子的响应关系，以及环境因子之间的协同、拮抗作用。析因实验结果表明气象参数（水域的表面风、地面摩擦速度、大气温度）、溶解性气态汞、土壤有机质及汞含量显著影响通量的计算，且这些因子之间还存在显著的协同与拮抗作用。摩擦速度与土壤汞含量存在高达50%的协同效应，而这两者与土壤有机质存在显著的拮抗作用；表面风与溶解性气态汞含量对水域的通量存在显著的协同效应；大气-植被通量交换受界面阻抗的控制，而界面阻抗对太阳辐射和温度最为敏感。上述结果不仅为模型的进一步优化提供了理论依据，且对于实际的通量测定具有指导意义（测量时，不仅仅关注于汞，还需关注上述与汞通量密切相关的因素）。

　　图1 大气-界面双向阻抗模型

本研究受国家973项目（2013CB430004）“我国汞污染特征、环境过程及减排技术原理”、国家自然科学基金委项目（(41030752）、美国农业部食品与农业研究所（2009-38899-20017）的联合资助。相关研究成果以题为：“Sensitivity analysis of an updated bidirectional air–surface exchange model for elemental mercury vapor” 的研究论文发表在国际上大气科学领域的顶级杂志《大气化学与物理》（ACP）。