矿物与溶液间mg同位素分馏研究取得新进展

矿物与溶液之间Mg同位素分馏争议的解释 

随着质谱仪等分析测试技术的不断改进，Mg同位素已经成为一种重要的示踪工具被广泛的应用于许多地球科学问题的研究当中，如古气候重建、硅酸盐风化过程研究等。然而，近年来针对矿物和溶液体系之间Mg同位素平衡分馏系数的预测，无论是实验测定还是理论计算，或者不同的理论预测之间，都存在着巨大的差异和争议。 

鉴于此，最近中国科学院地球化学研究所刘耘课题组高才洪等人利用一种新的理论计算的方法——可变体积的分子簇方法（VVCM），系统性地研究了一系列含Mg矿物与Mg²⁺溶液之间的Mg同位素分馏，以便找到这些差异产生的原因。他们最终获得以下认识： 

1、对碳酸盐矿物和Mg²⁺溶液之间的平衡分馏，造成实验与理论计算结果之间差异的原因有：（a）实验过程中含Mg的水合物进入了矿物晶格，造成实验测定矿物与溶液之间分馏绝对值偏小；（b）矿物中Mg的成分效应；（c）碳酸盐矿物沉积过程中间产物的形成（如无定形碳酸盐ACC的形成）。换言之，实验和理论计算研究的分馏过程可能不是同一个。 

图：碳酸盐矿物非传统沉积路径 

2、常温下，水镁石和Mg²⁺溶液之间的Mg同位素平衡分馏预测值为+2.7‰和+2.9‰。 

3、ACCs较Mg²⁺溶液更容易富集重的Mg同位素。结合前人实验工作，他们获得ACCs与Mg²⁺溶液在常温下Mg同位素平衡分馏结果的平均值为+1.45‰。该工作为解释不断增加的Mg同位素数据提供了一个基础。目前，这项研究结果作为特邀文章（Invited research article）已经发表在《Chemical Geology》杂志上：Caihong Gao, Xiaobin Cao, Qi Liu, Yuhong Yang, Siting Zhang, Yuyang He, Mao Tang, Yun Liu*, 2018. Theoretical calculation of equilibrium Mg isotope fractionations  

　　between minerals and aqueous solutions. Chemical Geology. 488, 62-75.  

　　图：矿物与溶液间Mg同位素分馏的理论预测结果：（a）菱镁矿vs. Mg²⁺溶液。（b）白云石vs. Mg²⁺溶液。（c）方解石vs. Mg²⁺溶液。（d）文石vs. Mg²⁺溶液。（e）水镁石vs. Mg²⁺溶液 

（矿床室 刘耘课题组高才洪/供稿）